Die geologischen Sammlungen enthalten viele Handstücke bekannter Bündner Geologen, aber wenige nach strengen Prinzipien angelegte Sammlungsteile. Bemerkenswert sind die Belegsammlungen zu den grossen Bündner Tunnelbauten, dem Albula-Eisenbahntunnel, dem San Bernardino-Strassentunnel und dem Vereina-Eisenbahntunnel.
Erst aus der jüngsten geologischen Vergangenheit stammen die zwischen 50 und 100'000 Jahre alten Höhlenbärenfunde von den Sulzfluhhöhlen bei St. Antönien.