Seit der Gründung des Museums werden Säugetiere gesammelt. Besonders wertvoll sind Einzelobjekte von Bär, Luchs, Wolf und Bartgeier, welche das Aussterben dieser Arten im 19. Jahrhundert dokumentieren. Auch ein originales Tavetscherschaf aus dem Jahre 1902 ist Zeuge einer ausgestorbenen Rasse. Umfangreiche Geweih- und Gehörnserien belegen die Rückkehr der grossen Huftiere. Seit 1970 werden auch Kleinsäuger (Nager, Insektenfresser, Kleinraubtiere) systematisch gesammelt. Diese Sammlung gehört zu den umfangreichsten im ganzen Alpenraum. Auch die Fisch-, Amphibien- und Reptiliensammlungen sind bemerkenswert.
Viele der Sammlungen von wirbellosen Tieren sind älteren Datums. Wissenschaftlich bedeutungsvoll sind verschiedene Sammlungen aus dem Nationalpark oder beispielsweise die Schmetterlingssammlung von Hans Thomann sowie die Schneckensammlung von Johann Peter Otto Wolf. Neue Sammlungen werden u.a. bei den Wildbienen und Tagfaltern angelegt.